[연재 기고] 테라헤르츠 메타물질 기술 동향 ‘꿈의 주파수’ 테라헤르츠 파, 센서로 응용하면 어떤 일이 벌어질까

2021-12-03
글/ 고려대학교 주병권 교수님 연구실 노예은(한국과학기술연구원 (KIST), 정영곤(한국과학기술연구원 (KIST),

테라헤르츠(THz) 파는 보안 검사, 통신시스템 분야뿐만 아니라 물질의 역학 분석, 생체 이미징(Imaging), 생체분자 검출 등 다양한 분야에서 각광받고 있다. 테라헤르츠 파를 발생 및 검출하는 방식과 실제로 사용되는 장치구조, 그리고 이를 메타 물질(Metamaterial)에 응용하여 생체 분자를 검출하는 사례에 대해 소개하고자 한다.

글/ 고려대학교 주병권 교수 연구실
주병권(고려대학교 전기전자공학부 교수)
노예은(한국과학기술연구원 (KIST), 고려대학교 전기전자공학부 석박통합 과정)
정영곤(한국과학기술연구원 (KIST), 고려대학교 마이크로/나노시스템 협동과정 석박통합 과정)



1. 테라헤르츠 대역


테라헤르츠(THz) 파는 보안 검사, 통신시스템 분야뿐만 아니라 물질의 역학 분석, 생체 이미징(Imaging), 생체 분자 검출 등 다양한 분야에서 각광받고 있다. 그림 1에서 볼 수 있듯이, 테라헤르츠 파는 광학적(Optics) 영역과 전기적(Electronics) 영역 사이에 존재하는 전자기파로서, 1 THz는 300um의 파장을 가지고 있으며, 10의 12승의 진동수를 갖는다. 이에 따라, 광파와 전자파의 특성들을 모두 가지고 있다.



전자파의 특성인 높은 투과성과 광파의 특성인 직진성을 동시에 가지고 있기 때문에 물체를 쉽게 투과할 수 있고, 전자기파를 원하는 방향으로 방사할 수 있다. 테라헤르츠 파의 가장 큰 특성은 낮은 광자 에너지를 가지고 있다는 것이다. 1 THz는 4.1 meV의 낮은 광자 에너지를 가지고 있기 때문에 에너지가 높은 빛에 영향을 받는 물질에 방사하였을 때 이온화되지 않는다는 특성이 있다.

이러한 특성들을 가지고 의료, 보안, 분석 등의 분야에 사용된다[1]. 이러한 테라헤르츠 파를 발생 및 검출하는 방식과 실제로 사용되는 장치 구조, 그리고 이를 메타 물질(Metamaterial)에 응용하여 생체 분자를 검출하는 사례에 대해 소개하고자 한다.

2. 테라헤르츠 파 발생

테라헤르츠 파를 발생시키는 방법에는 그림 2와 같이 광전도 안테나(Photoconductive Antenna)를 사용하는 방법, 광 정류(Optical Rectification)를 이용한 방법 등이 있다. 이 때, 펌프 레이저(Pump Laser)를 사용하는데, 펄스(Pulse)형 테라헤르츠 파를 얻기 위해서 펨토초 레이저(fs Laser)를 이용한다. 먼저 광전도 안테나를 이용하는 경우, 운반자 밀도차이에 의해 테라헤르츠 파가 발생하게 된다.



펨토초 레이저를 광전도 안테나에 입사시키면 기저 상태에 있던 전자가 전도대로 전이하여 광전하(Photocarrier)들을 생성하게 되고 그 광전하들은 바이어스(Bias) 전압에 의하여 가속된다. 가속된 광전하들에 의하여 분극이 형성되어 광전류가 발생되게 된다. 이 때, 광전류 시간 미분 값에 비례하여 테라헤르츠 펄스가 방사된다. 그와 동시에 운반자의 수명에 의하여 운반자가 다시 기저 상태로 돌아가게 된다.

이러한 주기적인 과정으로 인하여 테라헤르츠 펄스가 형성된다. 다음으로, 광 정류 방식은 ZnTe 결정과 LiNbO3 결정 등을 사용한다. ZnTe 결정은 Zn과 Te의 전기음성도 차이에 의하여 전자의 이동이 불규칙하여 비선형 효과가 일어난다. 비선형 효과에는 합 주파수 발생(sum frequency generation), 2차 조화파 발생(second harmonic generation), 차 주파수 발생(difference frequency generation), 광 정류가 있으며, ZnTe 결정은 광 정류 현상으로 테라헤르츠 펄스를 발생시킨다.

ZnTe 결정에 펨토초 레이저가 입사하면 강한 전기장에 의해 분극의 2차 텐서에 비례한 테라헤르츠 펄스가 생성된다. 이때 펨토초 레이저와 테라헤르츠 펄스간의 위상 맞춤(Phase matching)이 중요하다. 하지만, ZnTe 결정을 사용한 방법에서는 펌프 레이저의 군 속도(Group velocity)와 테라헤르츠 펄스의 위상 속도(Phase velocity)가 같기 때문에 결맞음 길이(Coherence length)만 맞춰 주면 된다. LiNbO3 결정은 ZnTe 결정과는 다르게 테라헤르츠 펄스 발생을 위한 준비과정이 조금 더 까다롭다.

펌프 레이저의 군 속도(group velocity)와 LiNbO3 결정을 이용하여 발생한 테라헤르츠 펄스의 위상 속도가 다르기 때문에 이를 맞추어주는 추가적인 과정이 필요하다. 펌프 레이저의 군 속도와 테라헤르츠 펄스의 위상 속도를 맞추어주기 위해서는 회절 격자(Grating)를 사용한다.

회절 격자의 각도를 조절하면 펌프 레이저의 파면(Wavefront)이 뒤틀리게 되는데, 뒤틀린 각도와 LiNbO3 결정의 각도를 맞추어 준다. 이로써 펌프 레이저의 군 속도가 늦춰지게 되어 테라헤르츠 펄스의 위상 속도와 맞게 된다. 이러한 방법으로 펌프 레이저와 테라헤르츠 펄스의 위상 맞춤을 한다. 이 방법은 고출력 테라헤르츠 파 발생 시스템에서 많이 사용된다[2], [3].

3. 테라헤르츠 파 검출

테라헤르츠 파 검출은 대표적으로 전광 샘플링(Electro-Optic sampling)이라는 방법이 있다. 전광 샘플링은 펄스 폭이 좁은 빔(beam)이 펄스 폭이 넓은 빔의 정보를 각 포인트마다 모으는 방법으로, 포켈스(Pockels) 효과를 기반으로 한다. 이 방법에는 그림 3에 나타난 것과 같이 편광기(Polarizer), 전광 결정, 사분파장판(Quarter wave plate), 검광판(Analyzer), 광다이오드(Photodiode)가 사용된다. 여기서 전광 결정은 테라헤르츠 펄스에 반응하여 굴절률 변화가 나타난다.



그렇기 때문에 테라헤르츠 펄스가 통과한 전광 결정은 굴절률이 변화하게 되고, 그 결정에 다시 펌프 레이저가 통과하면 펌프 레이저의 편광이 변화하여 그것을 측정하는 것이다. 여기서 굴절률이 변하지 않은 전광 결정을 지나간 펌프 레이저는 선형 편광을 가지게 되고, 굴절률이 바뀐 전광 결정을 지나가면, 굴절률 변화 정도에 따라 타원 편광을 가지게 된다.

이 후 사분파장판을 통해 선형 편광을 만들고, 검광판에서 P 편광과 S 편광으로 분리시킨다. 이때, 광다이오드를 통해 측정한 두 편광된 빛의 세기의 차이로부터 전광 결정의 굴절률 변화를 예측하여 테라헤르츠 펄스의 세기를 나타낼 수 있다. 결론적으로 전광 샘플링은 간접적으로 전기장의 변화를 측정하는 방법이다[4].

4. 시간 기반 테라헤르츠 분광법을 위한 구조

시간 기반 테라헤르츠 분광법(Time-Domain THz spectroscopy)은 일반적으로 0.5~5.0 THz의 스펙트럼 영역을 사용하여, 물질의 특성을 측정한다. 테라헤르츠 파는 분자의 진동, 회전, 비틀림 등의 분자 역학과 에너지 준위가 비슷하기 때문에 물질의 고유 특성을 측정하는 것에 용이하다. 물질의 특성을 먼저 시간 영역의 테라헤르츠 신호로 측정하고, 푸리에 변환 (Fourier transform)을 통하여 주파수 영역으로 변경하는 방법을 통해 테라헤르츠 스펙트럼을 얻을 수 있다.

이를 통해 테라헤르츠 영역에서의 물질의 광학적 특성을 추출해낼 수 있으며, 그 예시로는 굴절률, 반사율, 투과율, 흡수 계수, 유전율, 전도도 등이 있다. 이러한 물질의 특성들을 얻기 위한 펨토초 레이저를 이용한 테라헤르츠 시스템에 대해 소개하고자 한다. 위에서 설명한 바와 같이, 펌프 레이저로 펨토초 레이저를 이용할 경우, 테라헤르츠 파 발생에는 광전도 안테나, ZnTe 결정, LiNbO3 결정 등을 사용하며, 검출에서는 광전자 안테나, ZnTe 결정 등을 이용한다.



그림 4에는 시간 영역 테라헤르츠 분광법의 장치 구조 예시가 나와 있다. 펨토초 레이저는 빔 분할기(Beam splitter)에 의해 펌프 빔의 경로와 검출 빔(Probe beam)의 경로로 나눈다. 나눠진 펌프 빔은 지연 라인(Line)을 지나 방출체(Emitter)에 도달하여 테라헤르츠 파를 발생시키고 발생된 테라헤르츠 파는 시료를 거친 후, 검출 빔을 통하여 검출된다. 이 때, 전광 샘플링 과정이 사용되고, 시간 영역 테라헤르츠 신호를 얻을 수 있다[5].

5. 테라헤르츠 메타 물질 응용

시간 기반 테라헤르츠 분광법을 이용한 센서는 테라헤르츠 대역이 갖는 장점과 함께 꾸준히 연구되고 있다. 그 중에서도, 전기장 증폭을 실현하기 위해 사용되는 메타 물질과 이를 이용한 센싱으로의 응용에 대한 소개하고자 한다.

메타 물질은 자연 물질에서 찾을 수 없는 광학적 특성을 갖도록 제작된 인공적인 구조를 의미하며, 사용 목적에 따라 다양한 모양 및 크기 등의 단위체가 주기적인 구조를 이루고 있다. 이러한 메타 물질을 이용하여 테라헤르츠 대역에서 전기장 증폭 및 흡수율 증가가 가능함에 따라, 센서로의 응용 가능성을 보이고 있다. 특히 생체 물질의 에너지 준위가 테라헤르츠 대역에 존재하는 것을 이용하여, 생체 분자 센싱 응용에 관한 연구가 활발하게 이루어지고 있다.

5-1. 테라헤르츠 메타물질

메타 물질은 회로의 RLC 공진기와 동일한 원리로 나노~마이크로 미터 수준의 단위체가 주기적으로 배열되어 전자기파에 대한 공명을 일으킨다. 단위체의 구조적 특성에 따라 공명 주파수도 달라지는데, 다음과 같은 식을 통해 메타 물질과 공명 주파수의 관계를 파악할 수 있다.



이러한 원리로 메타 물질을 구성할 수 있으며, 그 중에서 대표적인 나노 갭(Nano gap) 형태의 메타 물질은 그림 5와 같이 이루어진다[6].



나노 갭에서는, 금속의 표면 깊이(Skin-depth) 한계를 넘어, 광유도 전류에 따라 충전되는 캐패시터의 원리로 전기장을 증폭시키게 된다[6]. 이러한 전기장 증폭에 의해 갭 내부의 흡수 단면적이 증폭되어, 매우 민감한 분자 센서로 응용이 가능해진다. 그림 6은 이러한 나노 갭 구조를 이용하여 RDX(1,3,5-trinitroperhy-dro-1,3,5-triazine) 물질의 흡수 단면적을 증폭시켜 미량의 물질을 검출한 결과를 보이고 있다. 특히 갭의 크기를 다양하게 하여 측정한 결과를 통해, 나노 단위의 갭에서 흡수 단면적이 매우 증폭되는 것을 보이고 있다[7].



이에 따라, 나노 갭 형태의 메타 물질을 이용하여 바이오 분자를 검출해내는 연구가 이어지고 있다. 그림 7, 8은 나노 갭 구조를 이용한 당 분자 검출에 대한 연구 결과를 보이고 있다. 해당 연구에서는 다양한 당 분자들을 먼저 알약 형태로 테라헤르츠 대역에서 투과도를 측정하여 각각의 물질에 대해서 높은 투과도 감소를 보이는 공명 주파수(Resonant frequency)를 확인하였다. 글루코스(Glucose)가 1.4 THz에서 공명을 보였고, 이에 맞춰 나노 갭 구조를 제작하였다.




1.4 THz에서 공명을 갖는 나노 갭에서 농도별 측정을 한 결과, 글루코스의 농도가 높아질수록 투과도가 점점 작아졌으며, 이와 달리, 수크로스(Sucrose)는 글루코스에 비해 미미한 투과율 감소를 확인하였다[8]. 이를 통해, 서로 다른 공명 주파수를 갖는 분자 검출에 나노 갭 어레이를 이용할 수 있음을 확인하였다.

나노갭 구조 외에도 단위 구조체 모양에 따라 다양한 공명이 존재한다. 그림 9와 같이, 링 공진기(Split-ring resonator)와 비슷한 형태에서 분리된 형태에 따라 공명을 일으키기도 한다. 갭의 위치 및 크기를 조절한 두 개 이상의 단위 구조체에서 커플링에 의한 Fano 공명을 보인다.



그림 8은 링 형태의 구조에서 0° 축과 135° 축으로 갭을 가지는 두 가지 단위체를 결합하여 입사 전기장의 편광 각도에 따라 나타나는 투과도를 보인다[9]. 이와 비슷하게 두 개의 링 형태로 된 단위체에서 갭의 위치를 달리한 연구도 진행되었다[10]. 그림 9를 통해 링 공진기 메타물질의 단위체에서 전기장이 어떻게 증폭되는 지 확인할 수 있다. 다양한 구조를 이용하여 투과도의 Q-factor(Quality factor = f0/Δf) 향상으로 메타물질의 민감한 센서로의 응용이 이어지고 있다.



5-2. 생체 물질 검출로의 응용


메타 물질을 실제 바이오 샘플에 적용하여 검출하는 연구도 이어지고 있다. 먼저, 효과적인 미생물 검출을 위해 메타 물질을 활용한 연구 결과가 있다. 그림 11과 같이, 항원인 균계를 검출 샘플로 하고, 메타 물질에서 전기장 증폭이 강하게 일어나는 위치에 항체를 미리 배치하여, 항원 항체 반응이 일어났을 때의 공명 주파수 이동을 통해 대장균을 검출해냈다. 또한 곰팡이 균과 효모를 각각 센싱 위치에 들어가는 개수에 따른 주파수 이동도를 확인하여 농도 별 측정이 가능함을 보였다[12].



또 다른 바이오 샘플 검출연구 사례로, 실제 간 암의 바이오 마커를 검출해내는 연구가 진행되었다. 두 가지 종류의 메타 물질 위에 각각 미세 유체 채널을 형성한 후, 실제 간 암의 바이오 마커인 GGT-Ⅱ 및 AFP 항원, 항체의 농도에 따른 주파수 이동도를 보임으로써 간 암의 검출가능성을 보였다[13].

그 외에도, 메타 물질 내 단위체의 대칭도에 따라 다양한 투과도가 보이는 특성을 이용하여, 구조 대칭 차이에 따른 전자기적으로 유도된 투명도(Electromagnetically Induced Transparency, EIT) 차이를 확인하고 실제 구강 암 세포 측정에 이용한 연구가 있다. 본 연구에서는 구강 암 세포를 직접 메타 물질 위에 배양하여 농도 별 측정을 진행하였으며, 농도 증가에 따라 주파수 이동도 증가하는 것을 확인했다.



더 나아가, 구강 암 세포의 사멸을 촉진하는 항암제를 농도 별로 추가하였는데, 농도 증가에 따라 주파수 이동이 감소하는 결과를 통해 구강 암 세포의 소멸을 확인하였다. 또한 구강 암 세포를 그대로 방치하였을 때 자가소멸이 일어나, 시간이 지날수록 주파수 이동이 줄어드는 것을 확인했다. 이러한 결과는 실제 바이오 연구에서 사용되는 CCK-8 kit 결과와 직접 비교하여 일치하는 것을 통해, 생물학적 유효성을 검증하였다[14].





6. 결론


테라헤르츠 파는 높은 투과성과 비이온성을 바탕으로 생체물질 검출뿐만 아니라, 유기물 특성 분석, 의료 및 보안 기술 분야에서 여러 성과를 보이고 있다. 이미 알려진 원리를 토대로 다양한 방식의 셋업이 응용되고 있으며, 소개된 펨토초 레이저 뿐만 아니라 연속파를 이용하여 테라헤르츠 파를 생성 및 측정하기도 한다.

이러한 테라헤르츠 시스템을 이미징으로 활용하여 의료 분야에서는 암 세포 및 조직 검사, 보안 분야에서는 수하물 및 우편물 검사로 사용하기도 한다. 특히, 테라헤르츠 파는 다양한 메타 물질을 통해 전기장을 증폭하여 물질 센서로도 응용하고 있다. 이러한 테라헤르츠 파의 다양한 분야에서의 응용 가능성을 기대해 본다.

 

참고 문헌

1. M. Tonouchi, “Cutting-edge terahertz technology”, Nat. Photonics 1, 97-105 (2007)
2. Y.-S. Lee, Principles of Terahertz Science and Technology, Springer (2009)
3. H. A. Hafez, X. Chai, A. Ibrahim, S. Mondal, D. Ferachou, X. Ropagnol, and T. Ozaki, “Intense terahertz radiation and their applications”, J. Opt., 9, 18 (2016)
4. X.-C. Zhang, Introduction to THz wave Photonics, Springer (2009)
5. Q. Wu, and X.-C. Zhang, “Free-space electro-optic sampling of terahertz beams”, Appl. Phys. Lett., 67, 3523 (1995)
6. M. A. Seo, H. R. Park, S. M. Koo, D. J. Park, J. H. Kang, O. K. Suwal, S. S. Choi, P. C. M. Planken, G. S. Park, N. K. Park, Q. H. Park, and D. S. Kim, “Terahertz field enhancement by a metallic nano slit operating beyond the skin-depth limit”, Nat. Photonics 3, 152?156 (2009).

7. H.-R. Park, K. J. Ahn, S. Han, Y.-M. Bahk, N. Park, and D.-S. Kim, “Colossal Absorption of Molecules Inside Single Terahertz Nanoantennas”, Nano Lett. 13, 1782?1786 (2013).
8. D.-K. Lee, J.-H. Kang, J.-S. Lee, H.-S. Kim, C. Kim, J. Hun Kim, T. Lee, J.-H. Son, Q.-H. Park, and M. Seo, “Highly sensitive and selective sugar detection by terahertz nano-antennas”, Sci. Rep. 5, 15459 (2015).
9. B. Kang, E. Choi, H.-H. Lee, E. S. Kim, J. H. Woo, J. Kim, T. Y. Hong, J. H. Kim, and J. W. Wu, “Polarization angle control of coherent coupling in metamaterial superlattice for closed mode excitation”, Opt. Express 18, 11552 (2010).
10. C. Li, C.-Ch. Chang, Q. Zhou, C. Zhang, and H. Chen, “Resonance coupling and polarization conversion in terahertz metasurfaces with twisted split-ring resonator pairs”, Opt. Express 25, 25842 (2017).
11. W. X. Lim, M. Manjappa, P. Pitchappa, and R. Singh, “Shaping High- Q Planar Fano Resonant Metamaterials toward Futuristic Technologies”, Adv. Opt. Mater. 6, 1800502 (2018).
12. S. J. Park, J. T. Hong, S. J. Choi, H. S. Kim, W. K. Park, S. T. Han, J. Y. Park, S. Lee, D. S. Kim, and Y. H. Ahn, “Detection of microorganisms using terahertz metamaterials”, Sci. Rep. 4, 4988 (2015).
13. Z. Geng, X. Zhang, Z. Fan, X. Lv, and H. Chen, “A Route to Terahertz Metamaterial Biosensor Integrated with Microfluidics for Liver Cancer Biomarker Testing in Early Stage”, Sci. Rep. 7, 16378 (2017).
14. X. Yan, M. Yang, Z. Zhang, L. Liang, D. Wei, M. Wang, M. Zhang, T. Wang, L. Liu, J. Xie, and J. Yao, “The terahertz electromagnetically induced transparency-like metamaterials for sensitive biosensors in the detection of cancer cells”, Biosens. Bioelectron. 126, 485?492 (2019)

 

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